可持续化学的目标促使化学家在化学反应中使用可再生能源,最大限度地减少危险废物,并最大限度地提高原子经济性。大自然提供了光合作用的蓝图,在光合作用中,二氧化碳和水在阳光照射下产生碳水化合物。
然而,由于依赖于涉及多种酶和光收集天线的复杂系统,该过程本质上具有较低的太阳能转换效率。人工光合系统一直是一个长期的科学追求,并为可持续化学提供了潜在的解决方案。
由林文斌教授领导的芝加哥大学研究小组一直致力于开发使用框架材料的人工光催化系统。框架材料是一类由金属和有机构建块周期性结合形成的多孔材料。
通过使用尖端技术来表征这些材料,研究人员对这种人工系统在分子水平上的功能有了深入的了解。这些知识使他们能够对材料进行微调,以适应各种光驱动反应。
在2024年9月13日发表在《碳未来》(Carbon Future)杂志上的一篇微型综述中,研究人员总结了他们在人工光合作用和光催化方面的最新成就,强调了关键进展和未来机遇。
林文斌教授说:“大自然在生物体中进行精确的化学反应,以制造复杂的分子,往往是以牺牲效率为代价。”
“我们需要超越自然来应对我们今天面临的挑战,幸运的是,通过对框架材料的结构和组成的精确控制,我们已经开发出了明显优于同类类似物的人工系统。”
这篇综述说明了框架材料的化学修饰如何在类光合作用反应中微调它们的性能。
为了实现这些目标,团队确定了基本组件并验证了它们的角色。光敏剂,如叶绿素,吸收光能。催化剂,像酶一样,利用这种能量来驱动化学反应。这些光敏剂和催化剂与精心匹配的能量和电子转移动力学被纳入框架材料。
林解释说:“在框架材料中加入正确的光敏剂和催化剂,可以比溶液中光敏剂和催化剂的简单混合物提高一个数量级以上的性能。”
该团队展示了使用这些材料在十几种类型的光催化反应中的显著改进。这种增强源于“预组织”效应,在自然系统中也发现了这种效应,即光敏剂和催化剂被安排在特定位置以促进化学反应。
骨架材料很容易通过离心或过滤从反应混合物中回收。回收的材料用于后续反应而不损失催化活性。在一个例子中,框架材料在一锅合成心脏强直剂的八个循环中使用,而催化性能没有退化。
林说:“我们相信这一突破在可持续合成药物和其他增值产品方面具有巨大潜力,这些研究努力将有助于实现更可持续的未来。”
“我们在这里学到的原则可以应用于许多其他系统。”研究小组希望他们的研究成果能激励其他研究人员在分子水平上合理设计其他催化材料。
第一作者范英杰博士。1924年,现在是加州大学伯克利分校的博士后学者)。